Promotion of Low-Temperature Catalytic Activity of Ru-Based Catalysts for Ammonia Decomposition via Lanthanum and Cesium Codoping

Resumo

Uma série de catalisadores à base de rutênio, incluindo Ru/Al2O3, RuLa/Al2O3, RuCs/Al2O3 e RuLaCs/Al2O3, foram sintetizados via método de impregnação úmida e utilizados para produção de hidrogênio a partir da decomposição de amônia. O catalisador RuLaCs/Al2O3 apresentou a maior atividade catalítica em baixa temperatura e maior estabilidade, alcançando conversão de NH3 superior a 99% a 450 ºC. A adição de La e Cs promoveu a dessorção recombinativa de átomos de nitrogênio na superfície dos sítios ativos, melhorando a decomposição da amônia. O efeito sinérgico entre La e Cs foi considerado responsável pelo desempenho catalítico aprimorado. Os testes contínuos por mais de 100 horas indicaram ausência de deterioração da atividade, demonstrando excelente estabilidade e grande potencial para aplicações comerciais futuras.

Abstract

A series of Ru-based catalysts including Ru/Al₂O₃, RuLa/Al₂O₃, RuCs/Al₂O₃, and RuLaCs/Al₂O₃ were synthesized via the wet impregnation method, which were then used for hydrogen production from ammonia decomposition. Of the catalysts prepared, RuLaCs/Al₂O₃ exhibited the highest low-temperature catalytic activity and greatest stability, achieving a NH₃ conversion of >99% at the temperature as low as 450 °C. It was discovered that the addition of La and Cs was able to promote the recombinative desorption of surface nitrogen atoms at active sites through the role of electron donor, thus promoting ammonia decomposition. The synergistic effect of La and Cs was thought to be the reason for significantly enhancing the catalytic performance of the catalyst. The continuous tests of more than 100 h indicated no activity deterioration for the developed catalysts, demonstrating an excellent stability and great potential for future commercial applications.